氧化废水处理论文提纲

论文题目：面向废水处理的煤基导电炭膜设计制备及电化学氧化性能

摘要：面对日益严峻的水污染问题,开发新型高效的水处理技术具有重要的意义。电场强化膜过滤技术是一种将膜分离与电化学氧化耦合于一体的新型水处理技术,由于其兼具膜分离和电化学氧化的优点,受到了研究者们的广泛关注。然而目前报道的活性导电膜材料普遍面临生产成本较高、制备工艺复杂等问题,限制了它们的大规模生产和应用。基于此,本论文以廉价的不同种类煤为原料,借助于它们内在的粘结特性,设计制备新型自粘结煤基导电炭膜（CCM）;通过现代仪器测试分析,研究在炭化过程中CCM的结构、导电性能和电化学性能演变的规律,揭示CCM的结构与其导电性能、电化学性能的内在联系,;深入探讨CCM的电化学氧化特性及作用机理;并以典型内分泌干扰物双酚A为目标污染物,系统考察电场强化下CCM的水处理性能,研究其水处理作用机制。主要研究结果如下:（1）系统地研究了原料煤配比、炭化温度和造孔剂添加量对CCM的结构和性能的影响规律;发现强粘结性煤制得炭膜的机械强度较高,但渗透通量较低,采用混合配煤的方式能够优化CCM的综合性能;随着炭化温度的升高,CCM的孔结构变化不大,但机械性能和导电性能明显提升;添加造孔剂聚乙烯醇缩丁醛（PVB）能够有效改善CCM的孔结构,减小渗透阻力,但添加量过高会影响其机械强度。通过对制备工艺的优化和调控,形成了自粘结煤基炭膜的制备技术。在最优条件下制得的CCM表现出优良的电化学氧化性能;在外加2.0 V电场下,对苯酚,四环素和罗丹明B的去除效率分别达到了 97.59%,99.98%和 100%。（2）在炭化过程中,原膜经历了剧烈的热分解和缩聚反应,由高分子有机结构逐渐转化成为以平面炭微晶结构为主的CCM。炭化温度为500-1100℃时,CCM中无定型炭结构减少,含缺陷的有序炭结构比例迅速增加,炭微晶的尺寸逐渐增大;炭化温度高于1100℃时,CCM中发生石墨化反应,部分含缺陷有序炭转化成理想石墨微晶。CCM的导电性能主要取决于炭微晶（包括含缺陷的有序炭和理想石墨微晶）的比例,当炭化温度从500℃升至1100℃时,CCM中炭微晶尺寸的增大,形成大量的电子传输“通道”,使其导电性能迅速提升;在1100-1500℃区间内,CCM中主要的“导电通道”基本形成,其电导率基本保持恒定。CCM的电化学活性主要取决于含缺陷有序炭（活性位点）的含量,随炭化温度的升高,呈现先升高后降低的趋势,在950～1100℃时达到最优。CCM的水处理性能与其电化学活性密切相关,CCM的电化学活性越高,其水处理性能越好,在炭化温度为950℃时,CCM的水处理性能最优。（3）借助有机分子探针和电子自旋共振光谱,研究CCM的电化学氧化特性,采用酸法处理脱除CCM中的矿物,考察矿物对其电化学氧化特性的影响,并进一步揭示CCM的氧化作用机制。结果表明,脱除CCM中主要的矿物质对CCM的结构和电化学性能有一定的影响;在废水处理过程中,CCM的电化学氧化作用机理包括直接氧化和间接氧化,其中直接氧化能力占主导作用;而间接氧化作用则是由所含矿物质的电催化作用产生的。（4）以双酚A为目标污染物,研究了电场强化下CCM的水处理性能及作用机制。CCM自身对BPA截留性能较差,在外加电场作用下,CCM对双酚A展现出优异的处理性能。停留时间（Rt）、双酚A初始浓度和溶液的电导率对CCM的水处理性能及能耗有较大的影响;通过优化操作工艺可以提升CCM的水处理性能,降低处理能耗。在外加2.0 V电压、50 ppm双酚A初始浓度、0.1 mol·L-1硫酸钠和0.88 min RT的最佳条件下,CCM对水中双酚A和化学需氧量（COD）的去除效率分别达到近97%和90%,所需能耗仅为0.51 kWh·kgCOD.。在电场强化CCM处理双酚A废水的过程中,膜分离与电化学氧化存在协同作用:良好的电化学氧化作用能提高CCM的分离性能,而膜过程的过滤模式使得内部电极发生转变,提高了系统的传质效率,从而提升了 CCM的电化学氧化速率。在水处理过程中,双酚A首先被分解为4-异丙烯基苯酚和对二苯酚,然后继续氧化并开环降解为小分子有机酸,最终矿化为H2O和CO2。综上所述,CCM具有成本低廉,制备工艺简单以及水处理性能优异等优点,展现了大规模生产和应用的巨大潜力。本文的研究为实现高性能CCM的可控制备和规模化生产提供了技术支持,同时也为推动其水处理应用提供了理论指导。

关键词：自粘结;煤基导电炭膜;电化学氧化;氧化机理;废水处理

学科专业：化学工程

摘要

ABSTRACT

主要符号表

1 绪论

1.1 研究背景

1.2 膜分离技术简介

1.2.1 膜分离过程

1.2.2 膜材料分类

1.3 电化学高级氧化技术

1.3.1 阳极类电化学氧化

1.3.2 芬顿类电化学高级氧化

1.4 膜分离耦合电化学高级氧化技术

1.4.1 两段式耦合工艺

1.4.2 一体式耦合工艺

1.5 电场强化膜过滤技术的研究进展

1.5.1 钛基电催化膜材料

1.5.2 亚氧化钛基膜材料

1.5.3 炭基导电膜材料

1.6 本文的选题意义和研究内容

1.6.1 论文的选题

1.6.2 研究内容

2 自粘结煤基导电炭膜的设计制备及性能研究

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 实验原料和试剂

2.2.2 煤基导电炭膜的制备方法

2.2.3 材料的表征和分析方法

2.2.4 煤基导电炭膜的水处理方法

2.3 结果与讨论

2.3.1 原料的热重分析

2.3.2 前驱体的粘结性对炭膜机械性能的影响

2.3.3 煤基导电炭膜的结构与性能优化

2.3.4 煤基导电炭膜的微观结构性能

2.3.5 煤基导电炭膜的电化学性能分析

2.3.6 煤基导电炭膜的水处理性能

2.4 本章小结

3 煤基炭膜的导电性能和电化学性能演变的规律及其内在机制研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 实验原料和试剂

3.2.2 材料的表征和分析方法

3.2.3 煤基导电炭膜的水处理方法

3.3 结果与讨论

3.3.1 原膜的热分解行为

3.3.2 炭化过程中煤基导电炭膜的化学结构演变

3.3.3 炭化过程中煤基导电炭膜的炭结构演变

3.3.4 煤基导电炭膜的导电性能演变及机理分析

3.3.5 煤基导电炭膜的电化学性能演变及机理分析

3.3.6 不同炭化温度制得煤基导电炭膜的水处理性能

3.4 本章小结

4 煤基导电炭膜的电化学氧化作用机理研究

4.1 引言

4.2 实验部分

4.2.1 实验原料和试剂

4.2.2 材料的表征和分析方法

4.3 结果与讨论

4.3.1 煤基导电炭膜的电化学直接氧化性能

4.3.2 煤基导电炭膜的电化学间接氧化性能

4.3.3 无机矿物对煤基导电炭膜氧化性能的影响

4.3.4 煤基导电炭膜的电化学氧化作用机理分析

4.4 本章小结

5 电场强化煤基导电炭膜处理双酚A废水的性能研究

5.1 引言

5.2 实验部分

5.2.1 实验原料和试剂

5.2.2 材料的表征和分析方法

5.2.3 煤基导电炭膜的水处理方法

5.3 结果与讨论

5.3.1 电场强度对煤基导电炭膜处理双酚A废水性能的影响

5.3.2 膜分离与电化学氧化的协同作用分析

5.3.3 煤基导电炭膜处理双酚A废水的影响因素

5.3.4 煤基导电炭膜降解双酚A的机理研究

5.3.5 煤基导电炭膜处理双酚A废水的性能评价

5.4 本章小结

6 结论与展望

6.1 结论

6.2 创新点

6.3 展望

参考文献

致谢