半导体电子器件论文提纲

论文题目：二维有机半导体晶体液相制备及晶体管和光突触器件应用的研究

摘要：有机半导体材料的发现最早可追溯到上世纪八十年代,凭借其相对无机半导体材料独有的优势,如低成本,性能的高度可调,优异的柔韧性和生物相容性等,一直深受研究者们的亲睐并且已广泛应用于各种电子设备,如有机场效应晶体管、有机发光二极管和有机太阳能电池等。随着过去二三十年的发展,大量的多功能和高性能有机半导体材料被设计合成出来,并且随着液相薄膜组装技术的发展,使得基于有机半导体材料构建的电子器件其电学性能得到了很大的改善,拓展和补充了无机半导体器件在某些特定的应用领域无法实现的功能。近十年来,二维有机半导体晶体作为新兴的材料体系引起了大家广泛的关注,它通过弱范德华力进行分子自组装,实现具有分子级厚度的单晶薄膜。紧密有序的单晶排列保证其具有很好的电学性能,另外在二维极限下使得对导电沟道的调控变得更加直接和可操作性,为电子器件的输运机理研究提供一个很好的平台。本文通过液相方法制备了大面积的N型二维有机晶体,在一定程度上研究了生长的机理,并且基于该薄膜成功构建了N型晶体管的器件。该系列工作中不仅克服了长期存在的N型二维有机半导体晶体液相生长的难题,为有机二维晶体的液相生长提供了重要的指导意义。同时,利用这种工艺将N型半导体薄膜堆垛到P型半导体薄膜上构建了相应的异质结器件,实现了电子和空穴双通道的输运。此外,基于二维有机半导体晶体高效的光电性能和平面肖特基二极管开发了光突触器件,超薄的半导体层能够有效地“桥接”器件上下两个界面,使得金属/半导体界面处的肖特基势垒极为敏感地受到半导体/绝缘体界面处光致陷阱电荷的调控作用,最终,器件完美地模拟了光编写突触器件的功能,为有机光敏神经突触器件提供更广阔的思路。我们还系统的研究了光突触器件性能的高度可调性,通过对半导体层厚度,运行电压,门控效应（栅极电压）的研究,全方位理解了这种光突触器件的运行模式,为开发多功能的可调仿生电子器件提供了解决方案。本文的创新研究成果主要包括以下几点:1.通过添加剂辅助的“金属线隙”工艺制备了高质量的N型二维有机晶体。此生长过程中,添加剂能够形成一个特殊的形核界面使主体分子在该界面上更加稳定地铺展,具有更低的形核势垒,从而触发了二维晶体的生长,特别地,利用这种工艺能够制备出大面积均匀的单层二维有机晶体,这无疑对于器件界面物理的研究具有深远的意义。基于单分子层和双分子层构建了平面晶体管器件,器件表现出优异的栅控行为;在低的漏电压区,器件表现出好的线性特征,表明了器件具有低的接触电阻;平均迁移率分别为1.4×10-2和1.8×10-2 cm2 V-1 s-1,和其他课题组报道的少层PDIF-CN2晶体管器件性能相当。其中,单分子层的PDIF-CN2器件为首次实现的单层PDIF-CN2晶体管器件,单分子层薄膜由于完全屏蔽了分子层间的电荷偶联的行为,因此能够为直接地研究电子输运及相关的界面问题提供可靠的研究平台。添加剂辅助结晶技术在二维有机半导体晶体的液相制备中具有很好的应用前景,对系统地学习研究这种新型的二维有机体系及其多功能电子器件的开发具有十分重要的意义。2.利用添加剂辅助的“金属线隙”工艺构建了P3HT/PDIF-CN2异质结薄膜。AFM薄膜表征表明PDIF-CN2是通过在多孔的P3HT薄膜上先填补粗糙的界面后生长的方式进行的,顶层的薄膜仍然表现出原子级的平整度和分子台阶,说明生长的PDIF-CN2依然为高质量的分子晶体。基于制备的异质结薄膜构建了晶体管器件,转移曲线表现出典型的V型特征,输出曲线随着栅压的调制表现出了翻转的行为,通过提取迁移率可知器件具有平衡的双极性输运特性,空穴和电子迁移率分别达到0.01和0.007 cm2 V-1 s-1,这样的迁移率性能和单一组分构建的晶体管器件相当,可见这种异质结的堆垛工艺能够很好地保持各组分的性能。因此,这种在粗糙的界面上实现二维晶体生长的技术势必为异质结的液相堆垛和功能开发提供可能的技术方案。3.我们运用“咖啡环”的组装技术实现了C8-BTBT二维晶体的生长,通过光谱响应和晶体管器件分析,表明生长的C8-BTBT二维晶体具有高的紫外响应以及优异的光电性能。结合肖特基平面二极管结构,基于双层的C8-BTBT二维晶体,我们开发了具有显著突触行为的光突触器件。利用肖特基结构能够有效地压制暗电流水平,超薄的半导体层能够有效地桥接器件上下两个界面,获得高效的界面捕获对肖特基势垒的持续调制,显示出优异的光电性能的同时获得了优异的忆阻行为。器件在较小的读取电压下获得~9μW/cm2的灵敏度和~13.6 p J的低能耗,此外,器件的可塑性行为表现出多元的调制,包括光强、脉冲时间间隔和脉冲数量的调制等,灵活的短程和长程的转变表明我们的器件在模仿光认知和信息处理方面的巨大潜力,为构建高性能的有机光突触器件提供了解决方案。4.我们对光突触器件的内在运行机制进行深入的研究和验证,包括光致肖特基势垒的变化和二氧化硅界面的电荷捕获对突触后电流的调制行为。我们通过变温条件下测试器件的I-V曲线,并利用Arrhenius等式来直接提取了器件在有无光照下的肖特基势垒高度,通过比较发现基于双分子层构建的光突触器件,光照能够显著的降低肖特基势垒（在我们的测试条件下,暗态的肖特基势垒高度为227 me V,光照下肖特基势垒高度为74 me V）,这是肖特基器件具有高的光电性能的本质原因。我们利用三种方法对二氧化硅界面的电荷捕获效应进行了验证,包括I-V曲线回滞的研究、CS电流弛豫的模型拟合和界面钝化的对照实验。其中,I-V曲线回滞的研究发现我们的器件在光照条件下会产生大的回滞窗口,这说明产生光电流的同时也产生了大量的电荷捕获;我们利用二氧化硅上的CS电流弛豫动力学模型能够很好地拟合器件撤去光照后的电流弛豫行为,并且利用Si3N4来钝化Si O2界面,发现器件的忆阻行为完全地消失,经过这三种方法我们能够验证二氧化硅界面的电荷捕获调制是光突触器件的忆阻机制。基于此,我们对器件的运行原理进行了总结,并且用不同的I-V测试方法进一步验证了原理的正确性。5.我们通过调控器件结构和测试条件,包括半导体层厚度和质量,运行电压和门控效应,展现了基于这种二维有机半导体晶体构建的光突触器件性能的高度可调性。其中,通过减少半导体层厚度,不仅能够提高器件的光电性能,进而有效地降低器件的功耗,而且还能够改善器件的忆阻行为,从而对光突触的性能进行全方位的提升,这样的调制行为显示了二维有机半导体晶体对于我们光突触器件的功能实现是至关重要的。通过对器件运行电压调制的研究,我们发现高的运行电压能够全方位地改善器件的工作状态,包括光响应和突触性能,但高的运行电压同时会带来更大的功耗问题,通过深入研究我们发现器件在-2 V的工作电压下能够较好地实现性能和功耗之间的平衡,因此我们可以通过工作电压的调制来实现各种应用需求下的工作状态。栅极电压的调制表现出明显的方向性,通过正向栅压来提高器件的光敏行为,通过反向栅压降低器件的光敏行为,并且通过反向栅压能够擦除器件的状态,让器件处于一种“初始化”的状态。器件性能的高度可调性的研究能够让我们深入的研究器件的工作机制和功能实现,对于开发多功能的器件应用具有重要的指导意义。

关键词：二维有机半导体晶体;液相制备;场效应晶体管;异质结;光突触;高度可调性

学科专业：电子科学与技术

摘要

Abstract

第一章 绪论

1.1 有机半导体材料

1.2 二维有机半导体晶体

1.2.1 二维有机半导体晶体的特点及优势

1.2.2 二维有机半导体晶体的液相制备

1.2.2.1 溶液剪切工艺

1.2.2.2 溶液外延工艺

1.2.2.3 咖啡环组装工艺

1.3 有机场效应晶体管

1.3.1 晶体管的性能参数

1.3.1.1 转移和输出曲线

1.3.1.2 迁移率

1.3.1.3 开关比

1.3.1.4 阈值电压

1.3.1.5 亚阈值斜率

1.3.2 晶体管器件的优化

1.4 二维有机半导体晶体的挑战和机遇

1.5 人工智能概况

1.5.1 人工突触器件

1.5.2 两端和三端的突触结构

1.5.3 新型光突触器件

1.5.3.1 生物视网膜结构及其工作原理

1.5.3.2 光电编写的突触器件

1.5.3.3 光编写的突触器件

1.6 本论文的研究背景及主要内容

1.7 参考文献

第二章 N型二维有机半导体晶体的液相制备及其生长机理和晶体管器件研究

2.1 实验方法和薄膜表征

2.2 结果与讨论

2.2.1 薄膜的表征

2.2.2 薄膜生长的调控

2.2.3 薄膜生长机理的探索

2.2.4 晶体管电学性能测试

2.3 本章小结

2.4 参考文献

第三章 溶液法制备有机异质结及双极型晶体管性能的研究

3.1 实验方法和薄膜表征

3.2 结果与讨论

3.2.1 P3HT薄膜的优化

3.2.2 薄膜的形貌表征

3.2.3 晶体管电学性能测试

3.3 本章小结

3.4 参考文献

第四章 二维有机半导体晶体在光学神经突触器件中的应用研究

4.1 薄膜的制备及表征手段

4.2 研究思路

4.3 结果和讨论

4.3.1 薄膜表征

4.3.2 光电性能的表征

4.3.3 光致阻变和忆阻行为

4.3.4 短时可塑性行为

4.3.5 长时可塑性行为

4.3.6 构建波长感知互补型突触器件

4.4 本章小结

4.5 参考文献

第五章 光调制肖特基势垒和二氧化硅界面效应的研究

5.1 光调制肖特基势垒的研究

5.1.1 研究方法

5.1.2 研究结果及分析

5.2 光突触器件忆阻机制的研究与验证

5.2.1 I-V曲线回滞的研究

5.2.2 Curie-von Schweidler电流弛豫的模型拟合

5.2.3 界面钝化

5.3 光突触器件的工作原理

5.4 本章小结

5.5 参考文献

第六章 光学神经突触器件性能可调性的研究

6.1 半导体晶体分子层数和质量对光突触器件的调制作用

6.1.1 半导体晶体分子层数对光突触器件的光响应调制

6.1.2 半导体晶体分子层数对光突触器件的忆阻行为调制

6.1.3 半导体晶体质量对光突触器件忆阻行为的调制

6.2 运行电压对光突触器件的调制作用

6.3 栅极电压对光突触器件的调制作用

6.4 本章小结

6.5 参考文献

第七章 总结与展望

博士期间成果

致谢